奖励种类 | 2025年度山东省自然科学奖二等奖 |
拟提名者 | 山东省教育厅 |
项目名称 | 稀土基催化剂活性位调控与低温脱硝构效机制 |
主要完成人 （完成单位） | 孙传智（山东师范大学）、刘昊（山东师范大学）、黄芳（山东师范大学）、刘礼晨（清华大学）、孙敬方（南京大学）、董林（南京大学）、陈德展（山东师范大学） |
完成单位 | 山东师范大学、清华大学、南京大学 |
项目简介 | 氮氧化物（NOx）是国务院印发的《空气质量持续改善行动计划》等明确指出的重点减排对象。 氨选择性催化还原（NH3-SCR）是当前工业烟气NOx净化的主流技术。目前，电力行业的NOx治理已经十分成熟，然而，非电行业因其烟气成分复杂、很多场景烟温较低，治理十分困难。当前NOx净化催化剂存在低温活性不足、二氧化硫（SO2）耐受性差以及受挥发性有机物（VOCs）影响发生活性衰减等瓶颈问题。 稀土元素由于其4f和5d电子轨道的特殊本征性质，作为主催化组分或助剂在多相催化领域有着广泛研究和潜在应用价值。本项目以稀土元素作为主/助催化剂，通过构筑非对称M1-O-M2结构，优化活性中心几何和电子结构，提升活性位点对反应分子的吸附与活化能力，并增强催化剂对毒性气体组分的耐受性。 （1）提出了调控稀土Ce位点微观结构提升低温SCR活性的新策略：通过构建Ce-O-TM（TM = Fe、Ti、Sm）活性中心，调控活性Ce位点微观几何结构及电子分布以增强NH3吸附活化能力，同时促进Ce-□-TM（□-代表氧空位）氧空位生成加速“Fast - SCR”路径，提升Ce基催化剂低温SCR性能。 （2）发现了稀土Ce、Sm掺杂提升SO2耐受性的新规律：在金属氧化物中引入Ce/Sm阳离子构筑(Ce)Sm-O-M（M = Mn、Fe等过渡金属元素）结构单元，形成Ce、Sm介导的氧化还原循环机制，抑制SO2向SO3的氧化过程，减少硫酸盐沉积，增强催化剂抗SO2中毒性能。 （3）建立了CeO2基催化剂晶格氧活化介导的“以污治污”的新机制：构建不对称Ce-O-Ti位点促进晶格氧活化迁移，揭示“准PhCH3-SCR”协同反应机制，定向调控竞争路径占比，抑制不利的竞争性吸附，实现NOx和VOCs高效协同去除，构建工业烟气“污染物互治”新范式。 该项目的研究成果发表在Environmental Science & Technology、Applied Catalysis B: Environmental 、Chinese Journal of Catalysis等主流学术期刊上。5篇代表性论文中4篇为“Web of Science”的“Highly Cited Papers”，另1篇Chinese Journal of Catalysis获评该杂志“Excellent Paper Aword”。5篇论文共他引881次，最高单篇他引362次，包括 Chemical Reviews、Angewandte Chemie International Edition、Environmental Science & Technology等国际权威学术期刊都给予了高度评价。 |
代表性论文（专著）目录 |
序号 | 论文（专著）名称/刊名/作者 | 年卷页码（xx 年xx 卷xx 页） | 发表时间 （年月日） | 通讯作者 （含共同） | 第一作者 （含共同） | 国内作者 | 论文署名单位是否包含国外单位 |
1 | Single-atom Ce-modified α-Fe2O3 for selective catalytic reduction of NO with NH3. Environmental Science & Technology. Wei Chen, Shan Yang, Hao Liu, Fang Huang, Qinghao Shao, Lichen Liu, Jingfang Sun, Chuanzhi Sun, Dezhan Chen, Lin Dong | 2022年56卷10442-10453页 | 2022年 | 刘礼晨，孙传智 | 陈葳 | Wei Chen, Shan Yang, Hao Liu, Fang Huang, Qinghao Shao, Lichen Liu, Jingfang Sun, Chuanzhi Sun, Dezhan Chen, Lin Dong | 否 |
2 | Improved activity and significant SO2 tolerance of samarium modified CeO2-TiO2 catalyst for NO selective catalytic reduction with NH3. Applied Catalysis B: Environment. Hao Liu, Zhongxuan Fan, Chuanzhi Sun, Shuohan Yu, Shuai Feng, Wei Chen, Dezhan Chen, Changjin Tang, Fei Gao, Lin Dong | 2019年244卷671-683页 | 2019年 | 孙传智，董林 | 刘昊 | Hao Liu, Zhongxuan Fan, Chuanzhi Sun, Shuohan Yu, Shuai Feng, Wei Chen, Dezhan Chen, Changjin Tang, Fei Gao, Lin Dong | 否 |
3 | Comprehensive understanding of the superior performance of Sm-modified Fe2O3 catalysts with regard to NO conversion and H2O/SO2 resistance in the NH3-SCR reaction. Chinese Journal of Catalysis. Chuanzhi Sun, Wei Chen, Xuanxuan Jia, Annai Liu, Shuai Feng, Lin Dong | 2021年42卷417-430页 | 2021年 | 孙传智，冯帅,董林 | 孙传智 | Chuanzhi Sun, Wei Chen, Xuanxuan Jia, Annai Liu, Shuai Feng, Lin Dong | 否 |
4 | Insights into the Sm/Zr co-doping effects on N2 selectivity and SO2 resistance of a MnOx-TiO2 catalyst for the NH3-SCR reaction. Chemical Engineering Journal. Chuanzhi Sun, Hao Liu, Wei Chen, Dezhan Chen, Shuohan Yu, Annai Liu, Lin Dong, Shuai Feng | 2018年347卷27-40页 | 2018年 | 孙传智，董林 | 孙传智 | Chuanzhi Sun, Hao Liu, Wei Chen, Dezhan Chen, Shuohan Yu, Annai Liu, Lin Dong, Shuai Feng | 否 |
5 | Interaction Mechanism for Simultaneous Elimination of Nitrogen Oxides and Toluene over the Bifunctional CeO2−TiO2 Mixed Oxide Catalyst. Environmental Science & Technology. Hao Liu, Jianjun Chen, Ya Wang, Rongqiang Yin, Wenhao Yang, Guimin Wang, Wenzhe Si, Yue Peng, Junhua Li | 2022年56卷4467-4476页 | 2022年 | 陈建军 | 刘昊 | Hao Liu, Jianjun Chen, Ya Wang, Rongqiang Yin, Wenhao Yang, Guimin Wang, Wenzhe Si, Yue Peng, Junhua Li | 否 |
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